圖一.HHG的實驗裝置和表征(左圖)安裝在DN200 CF法蘭上的VUV光譜儀和束斑分析儀(右圖)

超快科學(xué)的“眼睛”

高次諧波(HHG)技術(shù)因其能在實驗室產(chǎn)生飛秒甚至阿秒量級的相干XUV脈沖(短脈沖，短波長)，而成為超快科學(xué)領(lǐng)域的核心工具。這一新型紫外光源將超快實時研究的范疇拓展至原本傳統(tǒng)飛秒激光(700–1000 nm)所無法覆蓋的光子能量區(qū)域。為超快科學(xué)領(lǐng)域帶來了原子內(nèi)殼層空穴壽命的直接測定2;單分子解離動力學(xué)的實時監(jiān)測34;固體材料中延遲光電子發(fā)射的觀測5;強場電離產(chǎn)生的準直電子空穴的量子態(tài)分辨探測6;電子隧穿過程的實時觀測7等一系列研究案例。

自由電子激光(FEL)的誕生進一步拓展了光與物質(zhì)相互作用的研究邊界。其高光子通量、寬光譜可調(diào)性(覆蓋紅外至硬X射線波段)及飛秒級脈沖特性，推動了超快時間分辨光譜學(xué)的革新：極紫外(XUV)FEL可解析分子價電子電離動力學(xué)，X射線FEL則能探測原子/分子核心電子激發(fā)態(tài)。此外，亞飛秒FEL脈沖的實現(xiàn)為阿秒尺度實驗提供了新路徑。

為什么需要實時表征光源特性?“實時、精準地表征紫外光源的光譜、空間、強度等特性，一直是超快實驗中不可忽視的工作?！?/p>

光譜分析：捕捉動態(tài)光譜予以優(yōu)化

自由電子激光(FEL)中，自放大自發(fā)輻射(SASE)會導(dǎo)致脈沖間光譜劇烈波動(如諧波能量占比變化)，需實時測量瞬時光譜特性(例如避免高次諧波掩蓋雙光子信號)，以優(yōu)化濾波策略甚至光源參數(shù)。對于高次諧波(HHG)光源，其產(chǎn)生效率與驅(qū)動激光參數(shù)高度相關(guān)，實時光譜監(jiān)測可動態(tài)調(diào)節(jié)匹配條件;同時，HHG的光譜抖動(諧波階次漂移或強度波動)可能破壞實驗重復(fù)性，需通過實時校準濾波策略加以抑制。

束斑分析：消除位置漂移

FEL光束可能因機械振動或熱漂移發(fā)生位移，需實時調(diào)整光學(xué)激光的束斑位置以補償空間偏差。在HHG實驗中，驅(qū)動激光束斑與氣體靶的匹配(如焦斑尺寸與靶長度)直接影響輸出光束，需通過實時束斑分析校準消除漂移。此外，實時監(jiān)測可優(yōu)化聚焦質(zhì)量(束斑強度與形狀)?；蛟陔p色泵浦-探針實驗中確保兩束光的空間重疊精度。

強度檢測：降低波動干擾

HHG中驅(qū)動激光能量與氣體壓力變化導(dǎo)致XUV輸出不穩(wěn)定，需實時反饋以優(yōu)化實驗條件(如氣體密度動態(tài)調(diào)節(jié))?；蚋鶕?jù)后端實驗實時調(diào)整前端光源強度，比如光電子能譜中高密度電離會導(dǎo)致光電子能譜展寬或偏移，需實時調(diào)整氣體壓力或FEL能量以最小化干擾。

波前檢測：分辨率的基石

基于相干衍射成像的實驗要求光源具備高空間相干性，而波前畸變會顯著降低分辨率，需實時校正。此外，單色儀和聚焦光學(xué)元件的性能高度依賴入射波前質(zhì)量，實時檢測可支持光學(xué)系統(tǒng)的動態(tài)校準，確保實驗條件最優(yōu)。

傳統(tǒng)XUV光譜儀因體積龐大(米級規(guī)模)、功能單一且難以適應(yīng)動態(tài)實驗需求，逐漸成為超快科學(xué)發(fā)展的障礙。尤其在阿秒時間分辨光譜等超快實驗中，光路干涉穩(wěn)定性要求極高，需盡可能減少光路中光學(xué)元件的移動，而傳統(tǒng)設(shè)備的復(fù)雜機械結(jié)構(gòu)與之沖突。以下幾項工作便展示了針對光源即將開展的實驗而優(yōu)化的光源表征方法：

一、針對HHG光源優(yōu)化設(shè)計的新構(gòu)型光譜儀

2010年，美國勞倫斯伯克利國家實驗室團隊首次提出了一種緊湊的、非侵入式的多功能的真空紫外(VUV)光束表征裝置。可同步實現(xiàn)光譜分布(10-80 nm，分辨率0.25-0.13 nm)與空間束斑(成像直徑10 mm，分辨率0.1 mm)的原位表征。如圖一所示，該裝置通過DN200 CF法蘭集成至光路，內(nèi)置真空平移臺支持光譜儀與束斑分析模式快速切換，且可完全移出光束路徑以避免干擾后續(xù)實驗。其靈巧設(shè)計支持其多光源間切換表征。

功能驗證與實驗結(jié)果(如下圖二)：

1)動態(tài)光譜響應(yīng)測試

通過調(diào)節(jié)驅(qū)動激光的群速度色散(GVD)，團隊觀測到第21次諧波峰的分裂行為(三峰→單峰→雙峰)。光譜儀成功捕捉到1 nm級特征間距變化，與量子路徑干涉理論預(yù)測吻合，證實其對強場非線性過程的動態(tài)監(jiān)測能力。

2)空間束斑關(guān)聯(lián)性驗證

實驗測得HHG光束呈橢圓形分布(垂直4.0 mm × 水平2.5 mm，F(xiàn)WHM)，其形變源于紅外驅(qū)動光束的散焦(4 m曲率凹面鏡，16 mrad水平入射角)。實測結(jié)果與模擬數(shù)據(jù)一致，揭示了VUV光譜對驅(qū)動激光啁啾的強依賴性。

圖二. 21次諧波的光譜形狀隨GVD的變化。光譜被歸一化為最大強度相等?？v坐標上的值和刻度標記表示相應(yīng)光譜的GVD值和基線位置(左圖)。實驗測得HHG光束的空間分布(右圖)其中，六邊形形狀是由于MCP通道排列結(jié)構(gòu)所致。

二、超快時間分辨光電子能譜中的FEL表征

2005年，全球首個覆蓋極紫外(EUV)至軟X射線波段的自由電子激光(FEL)光源FLASH投入運行。為充分發(fā)揮其性能，F(xiàn)LASH團隊同步開發(fā)了一套集成EUV-FEL與鈦藍寶石飛秒激光器的雙色泵浦-探測系統(tǒng)面向光電子能譜等應(yīng)用(圖三)，并針對光源時空穩(wěn)定性建立了多維表征。

圖三.使用FEL與光學(xué)激光器組合的泵浦-探測實驗的實驗裝置

實驗裝置與表征需求：

如圖三所示，紅外激光通過離軸拋物面鏡(離軸30°，焦距272 mm，孔徑76 mm)聚焦，其中心預(yù)留6 mm通孔供FEL光束共焦傳輸。實驗中，EUV脈沖與氣體靶作用釋放電子，電子在紅外強場下通過多光子吸收/發(fā)射產(chǎn)生動能偏移(光電子能譜邊帶峰)，隨后由永磁體引導(dǎo)至飛行時間探測器解析動能分布。為保障單次測量靈敏度，需對光源的時空重疊精度、光譜分布進行嚴格監(jiān)控。

同步表征方法：

1、時間同步校準

采用寬譜響應(yīng)(NIR至EUV)、具有快速上升時間的高抗輻射能力光電二極管實時監(jiān)測兩束光的時序重疊，通過示波器信號(圖四左)提供時間延遲粗調(diào)基準，確保高同步精度。

2、空間重疊優(yōu)化

利用熒光屏與CCD相機同步捕捉EUV和NIR光斑(圖四右)，通過調(diào)節(jié)離軸拋物面鏡與伽利略望遠鏡，降低空間偏移，避免信號失真。

圖四.示波器上光電二極管對FLASH和紅外激光脈沖的響應(yīng)(左圖)，右上為20倍放大下，800nm激光的光束輪廓，右下為FLASH的光束輪廓(右圖)

3、瞬態(tài)光譜監(jiān)測

FEL脈沖因自放大自發(fā)輻射(SASE)存在顯著光譜波動，且高次諧波可能掩蓋過程信號，團隊采用無狹縫平場光柵光譜儀(圖五左，無狹縫對準容易，且保有高通量吞吐。)實現(xiàn)單脈沖光譜捕獲，并基于實時數(shù)據(jù)優(yōu)化濾波策略。

圖五.13.7 nm光單個脈沖的光譜分布。多脈沖的積分光譜以實黑線表示(左圖)，右上為一系列單次發(fā)射光譜。右下為單次閃光脈沖的原始CCD數(shù)據(jù)。右下插圖為用于優(yōu)化二次和三次諧波的濾光片的透過率。(右圖)

此外，2005至2006年間，通過持續(xù)表征調(diào)整裝置，將二次/三次諧波能量占比從1:1降至1:8，顯著提升EUV基頻能量并創(chuàng)下當(dāng)時紀錄。

三、HHG&FEL雙色泵浦-探測實驗的在線表征系統(tǒng)

自由電子激光(FEL)與高次諧波(HHG)光源在超快研究中呈現(xiàn)顯著互補性：FEL可產(chǎn)生高相干性、寬光譜(VUV至軟X射線)脈沖，而HHG雖光子通量較低，但具備緊湊靈活的優(yōu)勢。2020年，德國DESY、馬克斯·普朗克研究所等團隊將HHG-VUV光源深度集成至FLASH2設(shè)施，通過實時光譜、脈沖能量與束斑監(jiān)測實現(xiàn)雙光源(HHG-VUV: 10-40 eV;FEL-XUV)的精準同步，并完成首例紫外FEL-HHG雙色泵浦-探測實驗，成功解析氬氣中多階諧波電離路徑的三維動量分布，驗證了系統(tǒng)的飛秒時間分辨能力。該系統(tǒng)成為FLASH2首個永久性雙色超快研究平臺，也是首個在FEL設(shè)施中永久部署HHG-VUV的光源。

圖六.光束線示意圖。HHG-VUV由紅外激光(A)驅(qū)動氣體靶(B)生成，經(jīng)濾光片(C)阻擋驅(qū)動光后，通過耦合鏡(D)與FEL光束耦合。移除鏡組后，HHG光路由光譜儀(E)直接表征。右下插圖為VUV光束線的三維CAD圖。

集成設(shè)計與實時校準

1. 光束耦合與動態(tài)對準

如上圖六所示，鏡組插入時，兩束光平行聚焦至REMI終端站，相機實時監(jiān)測束斑位置，結(jié)合六軸調(diào)節(jié)臺調(diào)整鏡片來校正機械振動或熱漂移，確保共焦精度(最終實現(xiàn)重復(fù)定位誤差<3 μm，滿足長期實驗穩(wěn)定性需求)。

圖七.光束線耦合腔室。裝載了碳涂層雙曲面鏡(由optiXfab GmbH提供)，團隊感興趣光譜范圍內(nèi)反射率接近80%。HHG-VUV光束通過鏡片后與FEL光束平行，鏡片通過六軸運動臺調(diào)節(jié)。頂部的凹槽允許將鏡片從光路中移除。

2. 脈沖能量、光譜的實時反饋與動態(tài)優(yōu)化

鏡片移出光路時，HHG-VUV光抵達搭載有XUV二極管的在線光譜儀。(ⅰ)HHG脈沖能量易受激光波動與氣體參數(shù)(如壓力)影響(圖八左)，通過二極管實時監(jiān)測為實驗提供強度參考，并動態(tài)矯正濾波，避免氧化干擾。(ⅱ)激光脈沖間的抖動易導(dǎo)致諧波階次強度波動，平場光柵光譜儀實時監(jiān)測單脈沖光譜，確保目標波段(10-40 eV)覆蓋，調(diào)整濾波策略抑制高階諧波干擾。

圖八.SIGC中壓力與VUV脈沖能量的關(guān)系趨勢。脈沖能量由光電二極管響應(yīng)(左圖插圖)估算，校正了光束線損失(左圖)。VUV光譜是在使用21 mbar氬氣下獲得的。虛線表示在光束路徑中插入0.1 μm鋁片后記錄的光譜。數(shù)字表示諧波階次(右圖)。

整套系統(tǒng)總長僅1.26米，無縫兼容實驗線站，避免對后端設(shè)備的干擾。

四、HHG束線裝置的紫外在線診斷

ELI Beamlines(2018年啟用)是當(dāng)前性能最先進的HHG用戶設(shè)施之一，具備高通量、高重復(fù)頻率及多終端集成等特點。為持續(xù)優(yōu)化光源性能，其建設(shè)初期即針對XUV脈沖集成了一套多維在線診斷方案：

1、激光對準校正

通過CCD/CMOS相機結(jié)合遠場/近場參考點，動態(tài)調(diào)整激光入射角，確保光束與氣體靶的空間匹配。

2、絕對脈沖能量監(jiān)測

采用標定XUV光電二極管測量單脈沖能量，為實驗提供強度基準。

3、波前動態(tài)校正

基于Hartmann波前傳感器(孔陣列板+CCD)，實時檢測并矯正波前畸變以支持光學(xué)系統(tǒng)的動態(tài)調(diào)整。

4、光譜實時調(diào)控

平場光柵光譜儀快速捕獲單脈沖光譜，動態(tài)優(yōu)化諧波生成條件以及濾波策略。

圖九.紫外光電二極管、波前傳感器和光譜儀的光路示意圖

技術(shù)升級

2020年，全二極管泵浦高重頻拍瓦激光系統(tǒng)HAPLS正式集成至ELI-Beamlines設(shè)施中，并于2021年實現(xiàn)超高強度(~1021 W/cm2)穩(wěn)定運行。為研究激光-靶材相互作用(通過分析高次諧波生成和等離子體發(fā)射過程)，團隊引入商用光譜儀maxLIGHT pro(圖十).

特點：

1、雙模式運行—束斑分析模式與平場光柵光譜模式(7-80 nm，舊版);

2、時間分辨測量—MCP組件與高壓脈沖發(fā)生器支持10 ns內(nèi)門控。

圖十.安裝在ECU D2腔室內(nèi)的HPS紫外光譜儀

光源表征

從工程挑戰(zhàn)到科研賦能

光源表征是超快實驗成功的基石，其精確度直接決定數(shù)據(jù)可靠性。然而，構(gòu)建高效的表征系統(tǒng)往往面臨復(fù)雜的工程挑戰(zhàn)。針對這一需求，我們可提供經(jīng)過嚴格驗證的標準化在線表征系統(tǒng)方案，覆蓋光譜、空間、強度及波前全維度診斷。這些方案不僅技術(shù)成熟度高、兼容性強，更能顯著節(jié)省科研人員在系統(tǒng)搭建上的時間與資源投入，助力團隊專注于核心科學(xué)問題的探索，加速研究進程。

插入式光譜儀nanolight

特征

多功能性

■ 在一個緊湊的設(shè)備中實現(xiàn)光譜分析&束斑分析

■ 快速切換模式

■ 無縫集成

■ 集成光譜濾波器等插件

效率和靈敏度

■ 寬光譜覆蓋范圍：同時記錄10-80nm

■ 高整體效率

■ 動態(tài)范圍較大(MCP)

■ 靈敏度可調(diào)，最高可達單光子計數(shù)模式

■ 低背景噪聲

模塊化高度定制光譜儀beamlight

特征

■ 無狹縫平場光柵光譜儀(透射光柵可選)，帶光束分析功能

■ 深度集成到用戶系統(tǒng)，長時間穩(wěn)定運行，無需反復(fù)對準狹縫

■ 比標準光譜儀多收集20倍的光，從而成比例地改善信噪比

■ 完全自動化，成熟軟件控制

■ 提供標準光電二極管選項，波前傳感器選項

■ 高定制化，每臺光譜儀都是高度定制化以精確匹配客戶的應(yīng)用，比如光束線整合，增加輔助端口，可視化窗口。

圖十一.支持各種定制化解決方案，數(shù)值孔徑高達 0.45

審核編輯 黃宇